Number of the records: 1  

Dvoudimenzionální materiály pro jednoatomovou katalýzu

  1. Title statementDvoudimenzionální materiály pro jednoatomovou katalýzu [rukopis] / Vítězslav Hrubý
    Additional Variant TitlesDvoudimenzionální materiály pro jednoatomovou katalýzu
    Personal name Hrubý, Vítězslav, (Dissertant)
    Translated titleTwo-Dimensional Materials for Single-Atom Catalysis
    Issue data2025
    Phys.des.140
    NoteVed. práce Michal Otyepka
    Ved. práce Michal Otyepka
    Another responsib. Otyepka, Michal, 1975- (Thesis advisor)
    Otyepka, Michal, 1975- (školitel)
    Another responsib. Univerzita Palackého. Katedra fyzikální chemie (Degree granting institution)
    Keywords derivatizace fluorografenu * jednoatomová katalýza * udržitelná syntéza * grafenové katalyzátory * dvoudimenzionální materiály * pevnolátková NMR * fluorographene derivatization * single-atom catalysis * sustainable synthesis * graphene-based catalysts * 2D materials * solid-state NMR
    Form, Genre disertace dissertations
    UDC (043.3)
    CountryČesko
    Languageangličtina
    Document kindPUBLIKAČNÍ ČINNOST
    TitlePh.D.
    Degree programDoktorský
    Degree programNanomateriálová chemie
    Degreee disciplineNanomateriálová chemie
    book

    book

    Kvalifikační práceDownloadedSizedatum zpřístupnění
    00280787-213084815.pdf022.6 MB29.05.2028
    PosudekTyp posudku
    00280787-opon-824846395.pdfPosudek oponenta
    00280787-ved-910943074.pdfPosudek vedoucího
    00280787-opon-555517935.pdfPosudek oponenta
    Průběh obhajobydatum zadánídatum odevzdánídatum obhajobypřidělená hodnocenítyp hodnocení
    00280787-prubeh-202384444.pdf26.09.202030.05.202529.08.2025SHodnocení známkou

    Tato disertační práce se zabývá udržitelným vývojem materiálů na bázi grafenu odvozených od fluorografenu pro katalytické aplikace se zaměřením na jednoatomovou katalýzu. Její první část identifikuje fluorové inverzní defekty jako klíčové strukturní motivy, které jsou hnací silou chemické reaktivity FG, a nabízí mechanistické vysvětlení její variability pozorované u komerčních prekurzorů grafit fluoridu. Tyto poznatky jsou podpořeny pokročilými spektroskopickými technikami, včetně pevnolátkové NMR spektroskopie a infračervené spektroskopie v daleké oblasti. Na tomto základě byly vyvinuty dva nové deriváty fluorografenu, které napodobují vlastnosti kyanografenu a grafenové kyseliny, a pro jejichž syntézu nebylo použito nebezpečných látek používaných při konvenční syntéze. Toho bylo dosaženo roubováním acetonitrilu na fluorografen za vzniku G-ACN, který lze dále hydrolyzovat za vzniku grafenové kyseliny octové (G-ACA). V poslední části byl fluorografen funkcionalizován 1,10-fenantrolinem za účelem ukotvení jednotlivých atomů mědi, čímž vznikl dobře jednoatomový katalyzátor G-Phen-Cu. Ačkoli byl katalyticky aktivní při Chan-Lamově reakci, jeho recyklovatelnost byla omezena z důvodu postupné ztráty mědi loužením, což zdůrazňuje potřebu vyšší interakce mezi nosičem a kovovými atomy. Celkově tato práce přispívá k racionálnímu návrhu materiálů odvozených od fluorografenu pro katalytické aplikace a více sbližuje chemii fluorografenu se zásadami ekologické a udržitelné chemie.This dissertation explores the sustainable development of graphene-based materials derived from fluorographene for catalytic applications, with a focus on single-atom catalysis. The first part identifies fluorine inversion defects as key structural motifs driving fluorographene's chemical reactivity, offering a mechanistic explanation for the variability observed across commercial graphite fluoride precursors. These insights are supported by advanced spectroscopic techniques, including solid-state NMR and far-IR spectroscopy. Building on this foundation, two novel fluorographene derivatives were developed that mimic the properties of cyanographene and graphene acid while avoiding the hazardous reagents used in their conventional syntheses. This was achieved via acetonitrile grafting to produce G-ACN, which can be further hydrolyzed to form graphene acetic acid (G-ACA). In the final part, fluorographene was functionalized with 1,10-phenanthroline to anchor single copper atoms, resulting in a well-defined Cu(I)-based single-atom catalyst (G-Phen-Cu). While catalytically active in the Chan-Lam coupling, its recyclability was limited by copper leaching, emphasizing the need for improved metal-support stability. Overall, this work contributes to the rational design of FG-derived materials for catalytic applications and aligns FG chemistry more closely with the principles of green and sustainable chemistry.

Number of the records: 1  

  This site uses cookies to make them easier to browse. Learn more about how we use cookies.