Tato práce je věnovaná teoretickému a experimentálnímu studiu jedno-molekulových magnetů obsahujících kobalt nebo lanthanoidy v jednojaderných systémech, případně kombinací 3d kovů a lanthanoidů v 3d-4f systémech. Práce je zaměřená na vztah mezi strukturou komplexů a magnetickou anizotropií a nalezení případných strukturních korelací. Dále se práce věnuje také zkoumaní vztahu mezi molekulovými vibracemi a magnetickou relaxací a výpočetnímu popisu tohoto jevu. U vícejaderných komplexů je kromě jejich vlastností jedno-molekulových magnetů zaměřená také na magnetické výměnné interakce.This work is dedicated to the theoretical and experimental study of single-molecule magnets containing cobalt or lanthanides in mononuclear systems, or combinations of 3d metals and lanthanides in 3d-4f systems. The work focuses on the relationship between the structure of complexes and magnetic anisotropy, as well as the identification of possible structural correlations. Additionally, the research explores the relationship between molecular vibrations and magnetic relaxation, with computational description of this phenomenon. In the case of multi-nuclear complexes, the study is also directed towards magnetic exchange interactions, in addition to their single-molecule magnet properties.