Tradiční, nákladné a časově náročné experimentální přístupy pro vývoj nových (nano)materiálů s laděnými vlastnostmi jsou doplňovány a často i překonávány novými strategiemi založenými na detailním pochopení vlastností materiálů na atomární úrovni, jako je například teoretické modelování. Grafen, dvourozměrný materiál tvořený kovalentně vázanými sp2 atomy uhlíku uspořádanými v hexagonální mřížce a mající -elektronovou delokalizovanou elektronovou strukturu, vzbudil velký zájem díky svým pozoruhodným vlastnostem a četným potenciálním aplikacím. Navzdory rozsáhlému výzkumu se však dosud podařilo úspěšně komercializovat jen omezený počet výrobků na bázi grafenu. Potenciální okruh aplikovatelnosti grafenu lze výrazně rozšířit kovalentní modifikací, včetně dopování grafenu cizími atomy a sp3 funkcionalizací. Předkládaná práce se zabývá modelováním a teoretickým popisem materiálů na bázi grafenu pro potenciální aplikace ve spintronice a ukládání informací, jednoatomových a molekulárních magnetech, jednoatomové katalýze, lithium-iontových bateriích a superkondenzátorech. V průběhu celé práce docházelo k silné synergii mezi teorií a experimenty. V první části této práce, která sleduje historickou časovou osu nejdůležitějších milníků ve vývoji materiálové vědy, jsou představeny hlavní myšlenky práce. Poté jsou popsány studované materiály a teoretické metody použité v mém výzkumu. Nakonec jsou podrobněji rozebrány teoretické výsledky šesti vybraných prací. V kapitole 4 jsou diskutovány možnosti vzniku magnetického uspořádání ve fosforem dopovaném a fosfono-funkcionalizovaném grafenu. Kapitola 5 se zabývá dopováním grafenu přechodnými kovy za účelem teoretické predikce materiálů s vysokou magnetickou anizotropní energií (MAE). V kapitole 6 je prezentována možnost ladění MAE konformačními změnami 1D polymerů s metaloporfyrinovou podporou Au(111). Kapitola 7 pojednává o perspektivě grafenu a jeho derivátů v jednoatomové katalýze za účelem zabraňení nežádoucí migraci a aglomeraci kovů na grafenu. Kapitola 8 se zaměřuje na možnost použití grafenové kyseliny pro anody lithium-iontové baterie. Kapitola 9 pojednává o strukturních vlastnosti dusíkem dopovaného grafenu s tetraedrickými vazbami uhlík-uhlík.Traditional, costly and time-consuming experimental approaches for the development of new (nano)materials with tunable properties are complemented and often overcome by new strategies based on detailed understanding of material properties at the atomic level, such as theoretical modelling. Graphene, a two-dimensional material consisting of covalently bonded sp2 carbon atoms arranged in a hexagonal lattice and having a delocalized electronic structure, has attracted great interest due to its remarkable properties and numerous potential applications. However, despite extensive research, only a limited number of graphene-based products have been successfully commercialised to date. The potential range of applicability of graphene can be significantly expanded by covalent modification, including doping of graphene with foreign atoms and sp3 functionalization. The present work deals with the modelling and theoretical description of graphene-based materials for potential applications in spintronics and information storage, single-atom and molecular magnets, single-atom catalysis, lithium-ion batteries and supercapacitors. Throughout the work, there was a strong synergy between theory and experiments. In the first part of this thesis, which traces a historical timeline of the most important milestones in the development of materials science, the main ideas of the thesis are presented. Then, the materials studied and the theoretical methods used in my research are described. Finally, the theoretical results of six selected papers are discussed in detail. In Chapter 4, the possibilities of magnetic ordering in phosphorus-doped and phosphono-functionalized graphene are discussed. Chapter 5 deals with doping of graphene with transition metals in order to theoretically predict materials with high magnetic anisotropic energy (MAE). Chapter 6 presents the possibility of tuning the MAE by conformational changes of 1D polymers with Au(111) metaloporphyrin support. Chapter 7 discusses the prospect of graphene and its derivatives in single-atom catalysis to prevent unwanted migration and agglomeration of metals on graphene. Chapter 8 focuses on the possibility of using graphene acid for lithium-ion battery anodes. Chapter 9 discusses the structural properties of nitrogen-doped graphene with tetrahedral carbon-carbon bonds.