Výpočetní chemie se pomalu stává nedílnou součástí základního výzkumu, a i přes relativně krátkou dobu použití si již dokázala připsat několik úspěchů v různých vědních odvětvích zahrnující také nanomateriálový výzkum. Síla těchto metod spočívá především v atomovém rozlišení, které dovoluje studovat procesy a interakce na jejich nejzákladnější úrovni. Tato práce se zabývá teoretickým popisem malých molekul, které jsou v kontaktu s uhlíkovými nanostrukturami, jejichž vájemná interakce je zásadní v nesčetných technologických procesech či aplikacích. Zvláštní pozornost je věnována zejména exfoliaci grafenu v kapalné fázi, grafenovým mezifázím a reaktivitě grafenových derivátů. Je poskytnut také přehled výpočetních technik, které se používají v simulacích zahrnujících grafen. Uvedená data jsou často výsledkem experimentálních měření a teoretických kalkulací, přičemž hlavní přínos této práce spočívá v rozšíření dostupných experimentálních dat a v následné interpretaci získaných výsledků, a to hlavně pomocí metod založených na molekulové mechanice. Tyto techniky byly úspěšně použity při studiu stabilizačních mechanizmů dispergovaného grafenu v různých rozpouštědlech. Bylo ukázáno, že exfoliovaný grafen může být stabilizován v nepolárním prostředí přídavkem lipidů, které vytváří reverzní micely, jejichž exponované hydrofóbní řetězce brání agregaci entropickou repulzí. Byl studován také efekt vyšších elektrických multipólů u grafenu, jejichž zahrnutí částečně ovlivnilo kinetiku agregace, což by mohlo být důležité pro správný popis neperiodických grafenových vloček v klasických molekulových simulacích. Bylo také ukázáno, že kontaktní úhel bublinek plynu na rozhraní grafen-voda je převážně určen povahou jednotlivých plynů a jejich vzájemnými interakcemi. Poslední část práce je pak zaměřena na reaktivitu některých grafenových derivátů. V případě grafen oxidu byla studována počáteční fáze oxidace grafenu pomocí reaktivního silového pole. Bylo identifikováno, že hrany společně s přehnutými grafenovými listy vykazovaly preferenční náchylnost k oxidaci. Nakonec byl shrnut současný pokrok v chemii fluorografenu.Computational chemistry is increasingly becoming a needful part of basic research that has in relatively short period already achieved several successes in diverse areas of interest, including nanomaterial science. The strength of these methods lies especially in the atomic resolution that enables to study processes and interactions at their most fundamental level. This thesis focuses on the theoretical description of various small molecules that are in contact with carbon nanostructures and whose mutual interactions are essential in myriad technological processes and applications. Special attention is paid to the liquid-phase exfoliation of graphene, graphene interfaces and the intrinsic reactivity of graphene derivatives. Besides, an overview of computational methods for graphene modeling is provided. Presented data are often result of combination of both experiment and theoretical calculations, whereby the main contribution of this work is in complementing of available experimental data and in additional interpretation of obtained results mainly by using molecular mechanics methods. These techniques were successfully used for study of stabilization mechanism of graphene dispersion in various solvents, where it was suggested that exfoliated graphene may be stabilized in non polar media by addition of lipids that form reverse micelles whose exposed tails prevent aggregation by entropic repulsion. Additionally, it was demonstrated that inclusion of higher electric multipoles of graphene partly influence the aggregation kinetics and thus may be necessary for proper description of non-periodic graphene sheets in classical molecular simulations. It was also revealed that the variance of contact angle of gas bubbles assembled on graphene-water interface is predominantly determined by nature of the gas, and its mutual interaction. The last part of the dissertation focuses on the reactivity of some graphene derivatives. In the case of graphene oxide initial phase of the oxidation reaction of graphene was studied. The reactive molecular dynamics showed that graphene edges together with folded areas exhibit preferential susceptibility for the oxidation. Finally, present progress in fluorographene chemistry is reviewed.